Kemajuan Baru dalam Kajian Pengurangan Elektrokatalitik yang Cekap Karbon Dioksida

Baru-baru ini, Makmal Utama Negeri Pemangkinan Institut Fizik Kimia Dalian, Akademi Sains China Bao Xinhe dan pasukan Wang Guoxiong membuat kemajuan baharu dalam penyelidikan pengurangan elektrokatalitik kecekapan tinggi karbon dioksida.Keputusan berkaitan telah diterbitkan di Energy Environ.Sci.

Pengurangan pemangkinan karbon dioksida (CO2RR) secara serentak boleh merealisasikan penukaran dan penggunaan karbon dioksida dan penyimpanan cekap tenaga elektrik bersih boleh diperbaharui, yang kondusif untuk pembinaan rangkaian kitar semula sumber karbon yang mampan. Dalam tahun-tahun kebelakangan ini, pasukan penyelidik telah menjalankan kajian sistematik yang unik dan mendalam mengenai pengurangan elektrokatalitik CO2 dari perspektif pemangkinan, dan mencapai satu siri hasil penyelidikan dalam pemangkin berasaskan nano-Pd, antara muka logam-oksida, dsb. , meningkatkan elektrokatalisis CO2 dengan ketara. Selektiviti, aktiviti dan kestabilan pengurangan (J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci., J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., Angew. Chem. Int. Ed.).

Komposit logam-nitrogen-karbon peralihan ialah bahan elektrokatalitik yang dijangka menggantikan logam mulia. Pasukan penyelidik baru-baru ini menumpukan pada penyediaan terkawal bahan tersebut dan sifat elektrokatalitiknya (Energy Environ.Sci., Nano Energy, ACS Catal). .). Kajian terdahulu telah menunjukkan bahawa komposit logam-nitrogen-karbon peralihan boleh mengurangkan CO2 melalui pengurangan elektrokatalitik untuk menghasilkan CO, tetapi apabila potensi lebihan meningkat, arus tindak balas evolusi hidrogen kompetitif (HER) meningkat secara drastik, mengakibatkan penurunan pesat dalam kecekapan CO Faraday. . Dapatkan ketumpatan arus CO yang tinggi. Oleh itu, mencapai ketumpatan arus CO2RR yang tinggi dan kecekapan Faradaic pada masa yang sama merupakan cabaran penting untuk komposit logam-nitrogen-karbon peralihan.

Dalam kajian ini, pasukan itu berjaya menyediakan bahan karbon berliang Ni-N-doped berliang yang monodispersi dengan pirolisis rangka imidazol zeolit ​​dwilogam zink/nikel (ZIF-8). Spesis Ni memuatkan sehingga 5.44wt%. Pada pemangkin Ni-N ini, kecekapan CO Faradaic dikekalkan antara 92.0% dan 98.0% dalam julat potensi luas dari -0.53V hingga -1.03V (berbanding RHE). Ketumpatan arus CO meningkat dengan potensi lebihan, dalam - 1.03 V (vs. RHE) mencapai 71.5±2.9 mA/cm 2 . Keputusan pencirian dan eksperimen perbandingan menunjukkan bahawa koordinasi Ni-N tak tepu adalah tapak aktif; pengiraan teori fungsi ketumpatan seterusnya mendedahkan bahawa CO2RR lebih berkemungkinan daripada HER dalam kedudukan NiN2V2 (V bermaksud kekosongan). Adalah spekulasi bahawa NiN2V2 mungkin bit aktif CO2RR. . Oleh itu,"papan jongkang-jongket"had kesan selektiviti CO2RR dan kadar tindak balas pada komposit logam-nitrogen-karbon peralihan.

Kerja penyelidikan di atas telah dibiayai oleh Yayasan Sains Semula Jadi Kebangsaan China, Program R&D Utama Negara, DMTO, dan projek perintis Akademi Sains China.